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第一作者：Mar Dixit

通訊作者：Mar Dixit, Ilias Belharouak

通訊單位：美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室

作為新一代具有高能量和高功率密度特征的固態(tài)電池，在可充電電池領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。而確定新興電池能否滿足實(shí)際應(yīng)用，達(dá)到與傳統(tǒng)鋰離子電池相當(dāng)?shù)男阅�，能量密度這一性能指標(biāo)至關(guān)重要。然而，現(xiàn)有的技術(shù)仍然無法全面的評估電池設(shè)計(jì)、電池組件與固態(tài)電池能量密度之間的內(nèi)在關(guān)系。基于此，美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Ilias Belharouak等人介紹了一種可用于固態(tài)電池性能全面分析的交互式實(shí)驗(yàn)工具包（SolidPAC）。該工具包可根據(jù)用戶特定的應(yīng)用要求，設(shè)計(jì)出相應(yīng)的固態(tài)電池，幫助研究人員對電極材料性能和組分、電極厚度和負(fù)載、成本等因素進(jìn)行合理優(yōu)化，并利用逆向工程概念，將電池能量密度輸出與材料和電池設(shè)計(jì)輸入有效地關(guān)聯(lián)起來。

【詳細(xì)內(nèi)容】

1. SolidPAC的具體演示

SolidPAC的總體目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)“按需電池”設(shè)計(jì)工具包，該工具包將為特定應(yīng)用的電池組、模塊和電池提供設(shè)計(jì)指南。圖1A總結(jié)了SolidPAC用于實(shí)現(xiàn)性能預(yù)測的信息范圍，根據(jù)用戶需求包括陰極、陽極和固態(tài)電解質(zhì)（SE）化學(xué)成分、組分和負(fù)載、電極厚度和結(jié)構(gòu)、電動汽車（EV）系列、電池設(shè)計(jì)和輔助電池組件等參數(shù)。SolidPAC可以根據(jù)用戶輸入的電池組范圍/能量/功率和電池組/模塊/電池組配置，估算電池的容量（圖1B），并將電池容量與用戶提供的陽極和陰極結(jié)構(gòu)信息以及數(shù)據(jù)庫中的材料信息相結(jié)合，從而估算電池所需的材料。隨后，使用輸入電池設(shè)計(jì)參數(shù)，對組件尺寸和電池能量密度進(jìn)行計(jì)算（圖1C）。

Figure 1. SolidPAC design principles.

為了探索該工具包的功能，圖2A顯示了電池隔膜厚度對電池重量和體積能量密度的影響。當(dāng)隔膜厚度為25 mm時(shí)，電池產(chǎn)生的能量密度為400 Wh kg^-1和1550 Wh L^-1，這與電動汽車應(yīng)用設(shè)計(jì)的SSB的擬定能量密度接近。大多數(shù)報(bào)告顯示，當(dāng)隔膜厚度在100 mm范圍時(shí)，電池能量密度一般在150-250 Wh kg^-1和550-950 Wh L^-1范圍內(nèi)，與傳統(tǒng)鋰鎳鈷鋁氧化物（NCA）石墨電池的能量密度比較相近（250 Wh kg^-1和570 Wh L^-1），而NCA/Gr Si電池的能量密度約400 Wh kg^-1和700 Wh L^-1。因此，要獲得電池級能量密度，將隔膜厚度保持在100 mm以下是至關(guān)重要。

Figure 2. SolidPAC results.
 

2. SSB電池的雙極和常規(guī)疊加效應(yīng)

與傳統(tǒng)鋰電池相比，SSB的另一個(gè)重要特征是可以進(jìn)行雙極堆疊串聯(lián)（圖2C、2D和3）。電池的雙極堆疊串聯(lián)能夠提高電池額定電壓，減少電池中的非活動元件（封裝、電氣連接等），從而提高電池能量密度。在模塊內(nèi)，多個(gè)電池單元通過外部接線串聯(lián)或并聯(lián)。根據(jù)模塊內(nèi)的電池連接，電池結(jié)構(gòu)通常分為單極或雙極電池。單極結(jié)構(gòu)由正極和常規(guī)鋰離子電池組成，其中一個(gè)電池的負(fù)極片與下一個(gè)電池的正極片相連（圖3B）。這種設(shè)計(jì)，需要對單個(gè)電池進(jìn)行密封和包裝，然后進(jìn)行接線，以防止短路和電解液泄漏。

與傳統(tǒng)堆疊相比，雙極堆疊適用于SSB，因?yàn)镾E可降低電解液泄漏和電池短路的風(fēng)險(xiǎn)。因此，陰極和陽極可以涂覆在同一個(gè)電池的兩側(cè)，無需對單個(gè)電池進(jìn)行單獨(dú)包裝和密封。由于減少了外部布線和集電器接線片，降低了電池的歐姆電阻，減少了封裝材料的使用，從而提高了雙極堆疊SSB的功率和能量密度。針對圖2C和2D所示的一系列化學(xué)反應(yīng)，研究人員評估了堆疊結(jié)構(gòu)對電池級能量密度的影響。
 

Figure 3. Conventional and bipolar stacking. 

3. SolidPAC靈敏度分析
 

如圖4所示，研究人員使用公式，對SolidPAC的靈敏度進(jìn)行了分析，以便能夠調(diào)整電池相關(guān)參數(shù)，獲得能量密度的最大化，其中S_i為靈敏因子，ED_final和ED_initial為擾動組和基態(tài)組的能量密度。對于質(zhì)量能量密度，活性物質(zhì)的含量是最敏感的因素，陰極的面積容量和電解質(zhì)厚度是重要的調(diào)整因素。相比之下，對于體積能量密度，陰極的面積容量是最敏感的因素，電解質(zhì)厚度、活性物質(zhì)分?jǐn)?shù)、陰極電解質(zhì)分?jǐn)?shù)和N/P比也顯示出高靈敏度。如圖4B所示，研究人員對一系列不同的材料組合進(jìn)行了靈敏度分析，總體趨勢預(yù)期的結(jié)果一致。
 

Figure 4. SolidPAC sensitivity analysis.

4. 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

如圖5所示，SolidPAC可用于相關(guān)實(shí)驗(yàn)參數(shù)的計(jì)算與預(yù)測，如陰極厚度、過量陽極含量、重量和體積能量密度（圖5）。圖5A和5B所示，重量和體積能量密度隨陰極面積容量的增加而增加，但與陰極化學(xué)無關(guān)。由于較大的SE厚度和低面積容量，大多數(shù)SSB的性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于最新報(bào)道的鋰離子電池性能。然而，應(yīng)注意的是，與體積能量密度相比，重量能量密度顯示出更大的度量偏差。這是因?yàn)椴煌�形狀的SSB（扣式電池、壓力電池、Swagelok電池），具有不一樣的電池體積，這樣會導(dǎo)致更大的質(zhì)量能量密度偏差。此外，圖5C所示，活性材料的比重和面積容量之間的相關(guān)性也顯示出不均勻分布，表明在給定的復(fù)合陰極配方中，陰極面積負(fù)載（mg cm^-2）和厚度（mm）的數(shù)值范圍通常都比較大。圖5D所示，可以清楚地觀察到，在較低的過量陽極和較高的陰極厚度，可以獲得較高的能量密度。

Figure 5. Analysis of experimental datasets with SolidPAC.

5. SolidPAC軟件的公開和更新

SolidPAC是一款應(yīng)用于SSB電池設(shè)計(jì)的交互式實(shí)驗(yàn)工具包，隨著對SSB技術(shù)的不斷了解，研究人員會對SolidPAC進(jìn)行不斷的迭代和改進(jìn)。同時(shí)，研究人員非常歡迎廣大同行、SSB行業(yè)和讀者，通過不同的方式與他們進(jìn)行交流，為SolidPAC的完善與更新，提供寶貴的反饋信息和建議。目前，橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室（ORNL）正在對SolidPAC進(jìn)行積極的開發(fā)，預(yù)計(jì)每兩年更新一次。有關(guān)該軟件的更新將通過ORNL網(wǎng)站和橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室的社交媒體（LinkedIn、Twitter）對外共享。