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中科院上海硅酸鹽研究所研制出聚合增強(qiáng)型的鋰氟轉(zhuǎn)換全固態(tài)電池

時(shí)間:2021-05-06 09:50來源:中國(guó)科學(xué)院 作者:綜合報(bào)道
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       當(dāng)前商用化的鋰離子電池使用可燃性和揮發(fā)性強(qiáng)的液態(tài)電解質(zhì),其存在較大的安全隱患,此外,鋰離子電池還面臨能量密度低(一般低于250Wh/kg)的問題,因此,開發(fā)出能量密度和安全性雙重升級(jí)的固態(tài)電池具有重要意義。由金屬鋰匹配廉價(jià)氟基正極(如氟化鐵)構(gòu)建的轉(zhuǎn)換反應(yīng)型鋰/氟化物電池的能量密度有望突破500Wh/kg,但其面臨正極端的轉(zhuǎn)換反應(yīng)可逆性差和負(fù)極端的鋰沉積/剝離穩(wěn)定性差的雙重挑戰(zhàn),固態(tài)電解質(zhì)的介入有望解決正負(fù)極穩(wěn)定性和可逆性的問題(ACS Energy Lett.5, 1167-1176, 2020)。
 
       近期,中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員李馳麟團(tuán)隊(duì)研制出聚合增強(qiáng)型的鋰氟轉(zhuǎn)換全固態(tài)電池。該團(tuán)隊(duì)通過“硬質(zhì)”C-N聚合物(g-C3N4)介孔微球堆垛填充策略,不僅加強(qiáng)了“軟質(zhì)”PEO聚合物電解質(zhì)的機(jī)械性能和對(duì)鋰負(fù)極的形變抑制(鋰金屬對(duì)稱電池至少1萬小時(shí)的超長(zhǎng)沉積/剝離循環(huán)),而且通過C-N微球的超薄二維納米片單元與聚氧化乙烯基質(zhì)和鋰鹽(LiTFSI)中陰離子的多尺度成鍵交聯(lián),構(gòu)建出具有“滲流效應(yīng)”的豐富高導(dǎo)界面,提高了復(fù)合電解質(zhì)的離子導(dǎo)電率(60℃時(shí)為2.5×10-4S/cm)、鋰離子遷移數(shù)(高達(dá)0.69)和高電壓穩(wěn)定性(可承受三元層狀氧化物正極的穩(wěn)定循環(huán))。g-C3N4/PEO復(fù)合電解質(zhì)表現(xiàn)出高的機(jī)械強(qiáng)度,維持了優(yōu)異的柔韌性(可彎曲180度),可實(shí)現(xiàn)薄至25微米的薄層膜制備。FeF3-聚合物的軟界面緊致接觸,實(shí)現(xiàn)了氟基正極循環(huán)過程中轉(zhuǎn)換反應(yīng)產(chǎn)物的空間限域和溶解抑制效應(yīng),可賦予全固態(tài)Li/FeF3電池在5C大倍率下仍有200mAh/g的大容量釋放,1C下可循環(huán)至少1200次,其贗電容貢獻(xiàn)和擴(kuò)散系數(shù)分別高達(dá)55%和10-12cm2/s。該成果解決了轉(zhuǎn)換型全固態(tài)電池高倍率性能的問題,為發(fā)展高安全、高能量密度的柔性氟基固態(tài)電池提供了新的技術(shù)方向。相關(guān)研究成果發(fā)表在Science Bulletin2021, 66, 694-707上。
 
       氟基固態(tài)電池的另一重要方向是新型氟系固態(tài)電解質(zhì)的開發(fā)(Energy Storage Mater.28, 37-46, 2020)。針對(duì)氯化或溴化反鈣鈦礦電解質(zhì)吸潮嚴(yán)重的缺點(diǎn)和鈉基固態(tài)電解質(zhì)結(jié)構(gòu)原型缺乏的難題,該團(tuán)隊(duì)提出以空氣穩(wěn)定性好的氟化硫酸鹽(Na3SO4F)作為氟系(富鈉)反鈣鈦礦型固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)想,通過精準(zhǔn)可控的異價(jià)Mg2+摻雜和大尺寸Cl-配位,實(shí)現(xiàn)了Na2.98Mg0.01SO4F0.95Cl0.05離子電導(dǎo)率的升級(jí)(在60℃接近10-4S/cm),揭示了雙摻雜策略對(duì)誘導(dǎo)Na空位產(chǎn)生、晶格膨脹、優(yōu)化鈉離子通道的積極效果。基于這一新型固態(tài)電解質(zhì)組裝的Na-Sn/Fe[Fe(CN)6]3鈉基固態(tài)電池在經(jīng)過20圈循環(huán)后的容量仍保持在77 mAh/g。相關(guān)研究成果發(fā)表在Energy Storage Matter.2020, 31, 87-94上。
 
       上述研究成果的第一作者分別為助理研究員胡九林、碩士生樊勝勝和雷萌。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委等的支持。
圖1.碳氮微球堆垛增強(qiáng)的聚合物電解質(zhì)及其構(gòu)造的轉(zhuǎn)換型鋰/氟化鐵全固態(tài)電池
圖2.轉(zhuǎn)換反應(yīng)型鋰/氟化鐵全固態(tài)電池的動(dòng)力學(xué)性能

圖3.Mg、Cl共摻雜的氟化硫酸鹽Na3SO4F作為氟系(富鈉)反鈣鈦礦型固態(tài)電解質(zhì)及其鈉基固態(tài)電池的性能
 
(責(zé)任編輯:子蕊)
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