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溫度/電流耦合高功率鈦酸鋰電池模型

時(shí)間:2020-10-12 10:38來(lái)源:新能源Leader 作者:憑欄眺
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       鈦酸鋰電池憑借著出色的功率性能和優(yōu)異的循環(huán)壽命，在動(dòng)力鋰離子電池領(lǐng)域得到了一席之地，在一些對(duì)快充和低溫性能要求較高的領(lǐng)域得到了應(yīng)用。等效電路模型是模擬鋰離子在放電過(guò)程中電壓和溫度變化的有效工具，但是傳統(tǒng)的等效電路模型在較寬的電流和溫度范圍內(nèi)，擬合效果并不理想。
 
       近日，北京交通大學(xué)的AnciChen（第一作者）和Weige Zhang（通訊作者）、Caiping Zhang（通訊作者）等人通過(guò)將修正Bulter-Volmer公式和Nernst公式應(yīng)用在等效電路模型之中，從而使得等效電路模型適應(yīng)了不同溫度和電流范圍，從而顯著提升了仿真精度。
 
       鈦酸鋰電池在使用過(guò)程中通常會(huì)面臨大電流的使用工況，會(huì)導(dǎo)致電池溫度在較大的范圍內(nèi)波動(dòng)，因此對(duì)電池更為準(zhǔn)確的模擬需要充分考慮溫度和電流的相互影響。通常鋰離子電池的模型可以分為三大類:1）電化學(xué)模型；2）數(shù)學(xué)模型；3）等效電路模型。電化學(xué)模型能夠根據(jù)電池內(nèi)部的反應(yīng)機(jī)理對(duì)電池的充放電行為進(jìn)行模擬，但是這一模型的復(fù)雜程度較高。對(duì)于數(shù)學(xué)模型而言，通常是借助經(jīng)驗(yàn)公式或數(shù)學(xué)方法獲得電池的模型，但是這種方法中的參數(shù)缺少準(zhǔn)確的物理含義，因此模擬的準(zhǔn)確度較低。等效電路模型則是采用各種元器件模擬電池電流和電壓，從而實(shí)現(xiàn)在較少的參數(shù)的前提下，獲得較高的擬合準(zhǔn)確度。
 
       為了提升等效電路對(duì)溫度和電流的適應(yīng)性，常見(jiàn)的辦法時(shí)建立一個(gè)隨溫度和電流變化的參數(shù)查詢表，但是這種方法缺少理論依據(jù)，因此參數(shù)表的準(zhǔn)確性對(duì)模型準(zhǔn)確性會(huì)產(chǎn)生顯著的影響。為了提升模型的準(zhǔn)確性，人們嘗試將等效電路的參數(shù)在理論的基礎(chǔ)上建立與溫度和電流的關(guān)系，例如Zhu等人就通過(guò)阿倫尼烏斯公司對(duì)Butler-Volmer公式進(jìn)行修正，從而建立了電荷交換阻抗與溫度和電流之間的關(guān)系，但是這種方法的誤差較大。
 
       在該項(xiàng)研究中作者采用了傳統(tǒng)的等效電路模型的基礎(chǔ)上，考慮了溫度和電流對(duì)于模型參數(shù)的影響，作者對(duì)BV等式進(jìn)行了修正和簡(jiǎn)化，然后整合到了整個(gè)模型之中，同時(shí)為了反映溫度對(duì)于開路電壓的影響，作者在等效電路模型中引入了Nernst公式。采用多項(xiàng)式修正的方法對(duì)溫度對(duì)電池歐姆阻抗的影響進(jìn)行了分析。
 
       電池的等效電路模型通�？梢愿鶕�(jù)兩種機(jī)理構(gòu)建，一種時(shí)基于交流阻抗構(gòu)建的等效電路，能夠模擬電池對(duì)頻率的響應(yīng)特征，但是對(duì)直流的響應(yīng)的模擬并不好，同時(shí)計(jì)算的復(fù)雜程度還比較高。另外一種時(shí)基于Thevenin的等效電路模型（如下圖所示），其中包含一個(gè)電壓源，R0則主要反應(yīng)電極、電解液和隔膜的歐姆阻抗，而RC并聯(lián)電路主要用來(lái)反應(yīng)電極的電池極化和動(dòng)力學(xué)特性。
 
       在這里作者采用了1維的等效電路，這主要是因?yàn)?維模型的就能夠?qū)﹄姵氐男袨檫M(jìn)行較為準(zhǔn)確的模擬，其次是這種模型能夠更為準(zhǔn)確的對(duì)高功率電池進(jìn)行模擬。
       為了能夠分析SoC、溫度、電流和電流方向?qū)τ陔娐穮?shù)的影響，作者引入了能斯特方程等原理。
 
       Ⅰ能斯特方程
 
       電池的電壓主要反應(yīng)電池儲(chǔ)存的能量，受到溫度的影響，根據(jù)能斯特方程電池的開路電壓與溫度的關(guān)系如下式所示，其中R為氣體常數(shù)，T為絕對(duì)溫度，z電化學(xué)反應(yīng)交換的電子數(shù)，F(xiàn)為法拉第常數(shù)，Q為反應(yīng)物的比例（在這里作者認(rèn)為電池內(nèi)部的反應(yīng)物的濃度變化可以忽略，因此Q為定值），值得注意的是下式中的參數(shù)都與溫度無(wú)關(guān)，但是與電池的SoC狀態(tài)密切相關(guān)。
      Ⅱ BV公式的再修正
 
       BV公式是最重要的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)公式，主要描述了電流密度與穩(wěn)態(tài)過(guò)電勢(shì)之間的關(guān)系（如下式所示），其中j為電流密度，j0為交換電流密度，α為對(duì)稱系數(shù)，ηmax為穩(wěn)態(tài)電化學(xué)過(guò)電勢(shì)。
       上述公式僅能夠在固定的溫度下使用，因?yàn)榻粨Q電流密度j0與溫度之間存在密切的關(guān)系，根據(jù)交換電流密度的定義，作者給出了如下所示的交換電流密度的定義公式，其中Aa為常數(shù)項(xiàng)，[R]表征反應(yīng)物的濃度，φe表征電極的電勢(shì)，Ea0則表征反應(yīng)的活化能，
       根據(jù)Nernst公式，φe可以采用下式4進(jìn)行表征，Ea0則可以通過(guò)下式5表征為溫度的函數(shù)，m為一個(gè)無(wú)關(guān)溫度的常數(shù)。
       開路電壓可以用下式進(jìn)行表征
   電池的電流密度可以根據(jù)電池的電流和有效面積求得
       根據(jù)上面的推斷，BV方程則可以轉(zhuǎn)化為如下式7所示的形式，研究表明對(duì)稱系數(shù)α在實(shí)際中基本上都在0.5附近，很少變化，對(duì)公式7進(jìn)行求解，結(jié)果如下式8所示的形式。下式8中所有的參數(shù)都與溫度和電流無(wú)關(guān)，僅與電池的SoC有關(guān)，因此我們可以根據(jù)公式8對(duì)電池對(duì)電池在不同的電流和溫度下的電壓特性進(jìn)行模擬。
       由于在上式8中所有的參數(shù)都僅與SoC狀態(tài)有關(guān)，因此該模型可以進(jìn)一步簡(jiǎn)化為下式
 
       電池歐姆阻抗基本不受電池電流的影響，但是卻受到溫度的顯著影響，但是研究表明歐姆阻抗R0受溫度影響的規(guī)律并不符合阿倫尼烏斯公式，因此作者在這里采用了一個(gè)多項(xiàng)式描述歐姆阻抗受到溫度的影響（如下式所示），其中P1、P2和P3分別多項(xiàng)式的系數(shù)
       測(cè)試系統(tǒng)如下所示，包含測(cè)試設(shè)備、恒溫箱和電池，電池的基本信息如下表所示

       首先作者測(cè)試了電池的容量，具體步驟為采用CC-CV制度對(duì)電池進(jìn)行充電，然后以1C倍率下進(jìn)行放電，以測(cè)量電池的容量，重復(fù)該過(guò)程3次，以得到平均電池容量。然后作者分別在5℃、15℃、25℃和45℃測(cè)試了電池在10%-90%SoC范圍內(nèi)，電池的開路電壓和歐姆阻抗。然后作者采用FUDS測(cè)試（如下圖所示）驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性。
       該模型的整體運(yùn)行流程如下圖所示，其中修正后的BV公式能夠?yàn)槟Ｐ吞峁┎粏?wèn)溫度和電流下的極化信息，Nernst公式則可以用來(lái)描述不同溫度下的開路電壓特征。
 
       實(shí)驗(yàn)中作者將電池的工作定義為電池在給定的SoC和溫度T下首先以電流I（正為充電，負(fù)為放電）工作時(shí)間t，然后靜置t1時(shí)間，因此電池的SoC狀態(tài)可以通過(guò)下式積分求得，其中Cap為25℃條件下電池在1C倍率下的放電容量。

 
       因此模型中與SoC相關(guān)的參數(shù)可以表述為下式
       在靜置條件下電池的開路電壓可以用下式進(jìn)行描述，在模型中作者對(duì)于電容C的數(shù)值沒(méi)有進(jìn)行專門的設(shè)計(jì)，這主要是因?yàn)殡娙軨的數(shù)值對(duì)于模型準(zhǔn)確性的影響較小，因此作者將RC并聯(lián)電路的時(shí)間常數(shù)固定在15s。模型中與SoC相關(guān)的參數(shù)1, 2, 3, 1, 2, 3, 4, 1 2則是根據(jù)最小二乘法擬合利用線性插值的方式獲得。同時(shí)由于作者假設(shè)忽略濃差極化的影響，但是在充放電末期時(shí)濃差極化較為顯著，因此不能不忽略，因此該模型僅適合模擬電池在10%-90%SoC范圍內(nèi)電池的行為。
       等效電路模型的首先要做的工作就是確定電池的開路電壓，下圖中展示了快速測(cè)量鈦酸鋰電池開路電壓的方法，電池以1C倍率進(jìn)行充放電，每5%SoC電池靜置5min，然后根據(jù)充電和放電電壓作者得到了下圖中綠線所示的開路電壓曲線。
       接下來(lái)作者分別測(cè)試了在5℃、15℃、25℃和45℃下的開路電壓，如下圖所示
       在下圖中作者分別根據(jù)Nernst方程計(jì)算了電池在10%、45%和80%SoC狀態(tài)下電池的開路電壓與溫度之間的關(guān)系，可以看到計(jì)算結(jié)果與實(shí)際結(jié)果符合的非常好。
       下圖為電池在放電過(guò)程中靜置期間的電壓變化，我們可以根據(jù)電流變化瞬間引起的壓降計(jì)算電池的歐姆阻抗（如下式所示），這里兩次取樣時(shí)間的間隔設(shè)定為1s，這主要是因?yàn)殡姵氐臉O化通常需要數(shù)十秒，甚至是數(shù)百秒的時(shí)間達(dá)到平衡，因此在1s的時(shí)間內(nèi)電池的極化不會(huì)發(fā)生顯著的變化，因此此時(shí)的電壓變化主要來(lái)自于電池的歐姆阻抗。

       下圖為作者根據(jù)阿倫尼烏斯公式繪制的在特定的SoC狀態(tài)下電池的歐姆阻抗與溫度之間的關(guān)系，從圖中能夠看到兩者呈現(xiàn)非線性的關(guān)系，這表明歐姆阻抗與溫度之間并不遵循阿倫尼烏斯公式，因此作者在這里采用一個(gè)多項(xiàng)式對(duì)電池的歐姆阻抗與溫度之間的關(guān)系進(jìn)行了描述，從同種能夠看到擬合結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果之間符合的非常好。
       在上面我們已經(jīng)獲得了電池的開路電壓和歐姆阻抗R0，因此我們可以根據(jù)上式16來(lái)計(jì)算電池的穩(wěn)態(tài)極化電壓，在這里作者采用了恒流充電過(guò)程中的數(shù)據(jù)，以確保電池的極化達(dá)到穩(wěn)態(tài)。下圖分別為電池在不同的溫度下以不同的電流進(jìn)行充放電的極化電壓數(shù)據(jù)，從圖中能夠看到溫度和電流對(duì)于電池開路電壓的影響是呈現(xiàn)非線性的關(guān)系，作者在這里采用修正的BV公式獲得了擬合結(jié)果，從圖中能夠看到仿真結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果最大誤差約為2.2mV。

       為了進(jìn)一步驗(yàn)證模型的有效性，作者采用在不同溫度下4C恒流充放電的形式對(duì)電池進(jìn)行了測(cè)試，從下圖a的充電工況模擬結(jié)果可以看到，在前516s中擬合誤差在0.2%以內(nèi)，在516s后誤差也控制在-0.2%至0.5%之間，僅在5℃下誤差增長(zhǎng)較快達(dá)到3.5%，這主要是受到低溫下電池較低的傳質(zhì)速率的影響，因此濃差極化的影響不能再被忽略，導(dǎo)致誤差升高。
 
       下圖b則展示了在不同溫度下的4C放電數(shù)據(jù)，從圖中能夠看到在整個(gè)放電過(guò)程中，不同溫度下模型擬合的結(jié)果都非常好，誤差都在0.8%以內(nèi)。
       接下來(lái)作者采用更為復(fù)雜的FUDS制度對(duì)模型的準(zhǔn)確性進(jìn)行了檢驗(yàn)，電池的最大電流可以達(dá)到8C左右，從下圖a中可以看到即便是在如此復(fù)雜的使用工況中，模型對(duì)于電壓預(yù)測(cè)的最大誤差也僅為-4%與1.7%之間，從下圖c中可以看到在35℃的條件下模型能夠獲得更好的預(yù)測(cè)精度，誤差僅為-0.7%至0.3%之間，這主要是因?yàn)楦邷叵铝己玫膫髻|(zhì)速率，消除了濃差極化造成的影響。
       下圖中作者對(duì)比該修正后等效電路模型與傳統(tǒng)的等效電路的模擬效果，當(dāng)電池在1C倍率放電和5℃的條件下，傳統(tǒng)的等效電路模型的誤差要明顯的高于修正后的等效電路模型，傳統(tǒng)的等效電路模型的誤差為-14.86mV至-28.68mV之間，而修正后的模型的電壓誤差則僅為-3.68mV至4.45mV之間。
       下圖作者對(duì)比了常溫下，4C倍率放電時(shí)兩種等效電路模型的誤差范圍，從圖中能夠看到傳統(tǒng)的等效電路模型的電壓誤差在8.09mV至21.55mV之間，而修正后的等效電路模型小于6.94mV。
       下圖為作者在5℃下采用FUDS循環(huán)對(duì)模型預(yù)測(cè)電池SoC狀態(tài)預(yù)測(cè)的結(jié)果，其中第一種方法時(shí)基于修正后的等效電路模型，以及卡爾曼濾波函數(shù)，第二種方法時(shí)基于傳統(tǒng)的等效電路模型和卡爾曼濾波函數(shù)，第三種方法是基于一維等效電路模型和雙卡爾曼濾波函數(shù)。從下圖的預(yù)測(cè)結(jié)果可以看到第一種和第三種方法都取得了較高的預(yù)測(cè)精度，其中第一種方法的誤差為-0.99%至3.02%，第三種方法的預(yù)測(cè)誤差在-1.13%至1.51%，而第二種放大的誤差則達(dá)到了5.34%至11.6%之間，三種方法的平均誤差分別為1.82%、9.89%和0.68%，可以看到修正的等效電路模型對(duì)于SoC狀態(tài)的預(yù)測(cè)取得了較高的精度。
       Anci Chen通過(guò)利用能斯特方程和阿倫尼烏斯方程等工具，將溫度和電流對(duì)于電路參數(shù)的影響引入了一維等效電路模型，從而大大提升了模型預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確度。
 
(責(zé)任編輯：子蕊)
文章標(biāo)簽： 電流耦合 鈦酸鋰電池模型
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