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鈷錳共摻雜氫氧化鎳/石墨烯復(fù)合材料的理性設(shè)計(jì)及其超快儲(chǔ)能雜化電容器應(yīng)用

時(shí)間:2018-02-26 15:06來(lái)源:上海有色網(wǎng) 作者:綜合報(bào)道
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  相對(duì)于傳統(tǒng)的雙電層超級(jí)電容器(EDLCs)和可再充鋰子電池(LIBs),由電容電極和電池型法拉第電極組成的雜化超級(jí)電容器(Hybrid supercapacitors, HSCs)能實(shí)現(xiàn)更高的能量密度和功率密度,這主要是由電池型電極更高的容量和電極對(duì)更寬的電壓窗口引起的。因此,HSCs的研究引起了人們廣泛關(guān)注。作為一種在堿性電解液中很有希望的超級(jí)電容器電極材料,氫氧化鎳(Ni(OH)2)由于相變通常表現(xiàn)出一對(duì)明顯分開的法拉第氧化還原峰,所以它在過(guò)去幾十年里被廣泛地報(bào)道為一種超級(jí)電容器的贗電容材料。近來(lái)研究表明Ni(OH)2在堿性介質(zhì)中能表現(xiàn)出電池類型行為,因而可以認(rèn)為是一種電池型材料。然而,Ni(OH)2通常具有不可逆的相變,大的體積變化和低的電子電導(dǎo)率,導(dǎo)致耐久性差和有限的倍率等缺點(diǎn),嚴(yán)重限制了它在HSCs方面的應(yīng)用。
 
  許多工作一直在致力于解決上述問(wèn)題。為了提高Ni(OH)2電極的電子導(dǎo)電性,已報(bào)道了引入電子導(dǎo)電的第二相或者直接在導(dǎo)電基底上生長(zhǎng)Ni(OH)2的方法。為了進(jìn)一步提高Ni(OH)2電極的電化學(xué)性能,研究者們還開發(fā)了材料結(jié)構(gòu)納米化以及原子替代或摻雜等方法。相比于結(jié)構(gòu)納米化或者石墨烯復(fù)合法,原子替換或者摻雜是目前提高Ni(OH)2電極最有效的方法,但是具體的性能提高機(jī)制仍然不清楚。相應(yīng)地,對(duì)HSCs的Ni(OH)2電極的合理設(shè)計(jì)或優(yōu)化仍然缺乏科學(xué)依據(jù)。此外,將上述幾種方法結(jié)合起來(lái)預(yù)計(jì)會(huì)使Ni(OH)2電極的電化學(xué)性能有更大的提高,但是如何實(shí)現(xiàn)這種改進(jìn)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。
 
  近日,美國(guó)佐治亞理工大學(xué)劉美林教授(通訊作者)團(tuán)隊(duì)基于之前原位拉曼研究Ni(OH)2儲(chǔ)能機(jī)理的結(jié)果,與廈門大學(xué)張橋保助理教授(通訊作者)合作,首先通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算,系統(tǒng)地研究了金屬鈷和錳(Co、Mn)分別摻雜以及共摻雜Ni(OH)2的影響,指出Mn摻雜主要是提高了Ni(OH)2電極的容量,而Co摻雜主要是提高了結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。為了驗(yàn)證理論計(jì)算的結(jié)果,他們通過(guò)一步化學(xué)浴合成法獲得了一系列還原氧化石墨烯(rGO)復(fù)合摻雜Co、Mn的Ni(OH)2納米晶體電極材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:基于Ni-Co-Mn-OH/rGO復(fù)合電極和PPD/rGO電極的HSCs在功率密度分別為1.68和18.5 kW·kg-1(放電時(shí)間為9.7 s)時(shí)的能量密度分別為74.7和49.9 W·kg-1,顯示出了超快的儲(chǔ)能能力。其能量密度比傳統(tǒng)的EDLCs要高得多,而且功率密度比傳統(tǒng)的LIBs也要高得多。與近期報(bào)道的高性能HSCs相比,氫氧化物/rGO復(fù)合電極和PPD/rGO電極的HSCs表現(xiàn)出了相當(dāng)優(yōu)越的重量能量/功率密度。同時(shí),其還具有相當(dāng)高的循環(huán)容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命:在20 A g-1下能保持10,000次循環(huán)的長(zhǎng)循環(huán)壽命。
 
  該研究成功地將幾類優(yōu)化Ni(OH)2電極的電化學(xué)性能進(jìn)行了有機(jī)結(jié)合,通過(guò)DFT預(yù)測(cè)和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證相結(jié)合,揭示了Ni(OH)2上有利的陽(yáng)離子取代的起源,為過(guò)渡金屬化合物儲(chǔ)能材料的理性設(shè)計(jì)提供了新的思路和重要的見解。
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